Thèse soutenue le 08 avril 2021 pour obtenir le grade de docteur de la Communauté Université Grenoble Alpes - Spécialité : Physique de la Matière Condensée et du Rayonnement
Résumé : Les isolants de Mott sont des systèmes qui d’après la théorie des bandes, devraient être conducteurs, mais en réalité se trouvent isolants à cause des fortes corrélations électroniques. Cependant l'état métallique peut être induit par l'application de pression ou de champ électrique. Dans certains de ces systèmes, il a été montré qu'un pulse de champ électrique relativement faible contrôle la transition isolant-métal: c’est ce qu’on appelle le switching résistif. La possibilité de switching dans les isolants de Mott a un fort intérêt pour la réalisation d’un nouveau type de mémoires résistives (ReRAM), les mémoires de Mott. Contrairement aux autres types de ReRAM, où le filament conducteur créé lors du switching est causé par la migration d’ions, le mécanisme de formation du filament dans les isolants de Mott est d’origine purement électronique ce qui pourrait résoudre le problème majeur des ReRAM qui est la variabilité. Le switching dans les isolants de Mott est probablement dû à un phénomène d’avalanche électronique mais le mécanisme de formation du filament n’est pas encore compris. Par analogie avec l’état métallique induit sous pression, une hypothèse possible est un effet de compression local du matériau.
Dans cette thèse nous avons entrepris l’étude de GaV
4S
8, un isolant de Mott à faible gap de la famille des spinelles lacunaires AM
4X
8 dans lequel le phénomène de switching a déjà été mis en évidence et qui est un bon système modèle pour avancer la compréhension du phénomène et essayer de déterminer si les mémoires de Mott présentent effectivement un avantage par rapport aux autres ReRAM. Nous présentons plusieurs développements instrumentaux pour adapter les techniques de mesure sous pression existantes à l’étude des isolants. Nous avons fait des mesures de calorimétrie ac, de capacitance ou constante diélectrique, de pertes, de résistivité et de susceptibilité magnétique ac dans une cellule à enclumes diamant avec un système d’application de pression
in-situ utilisable sur une grande gamme de température. Grâce à cela nous présentons une étude complète de son diagramme de phase en pression et température, mettant en évidence la transition vers l’état métallique vers 14GPa et permettant de déterminer l’évolution du gap de Mott avec la pression. Ce composé présente aussi un diagramme de phases très riche en température et champ magnétique avec une transition structurale Jahn-Teller ferroélectrique à 43 K puis une transition magnétique à 12,7 K vers une phase cycloïdale puis ferromagnétique à plus basse température et vers une phase skyrmionique de type Néel sous champ magnétique. Notre étude sous pression nous a permis de suivre ces différentes transitions et l’évolution des différentes phases avec la pression.
L’évaluation des performances d’un matériau en vue des applications implique des protocoles de tests bien définis. En général cela passe par la réalisation de couches minces, puis de dispositifs test, ce qui est très lourd. Nous avons exploré la faisabilité de réaliser des dispositifs lithographiés sur des monocristaux qui permettraient de réaliser beaucoup plus facilement de tels tests dans le cadre de l’exploration de nouveaux matériaux. Nous présentons des simulations numériques qui montrent qu’il est possible en principe de définir des géométries sur monocristaux qui auraient des caractéristiques proches des dispositifs couche mince. Nous présentons ensuite les différentes étapes réalisées pour obtenir de tels dispositifs et les difficultés rencontrées.
Enfin nous présentons une étude originale pour étudier le phénomène de switching en combinant les deux paramètres qui induisent l’état métallique : pression et champ électrique. Nous montrons que le champ électrique seuil nécessaire pour induire une transition volatile change peu avec la pression alors que le gap de Mott diminue fortement. Nous discutons les implications de ces résultats pour mieux comprendre la formation de l’état métallique dans ce système.
Jury : Présidente : Madame Elsa Lhotel
Rapporteur : Monsieur Miguel Monteverde
Rapporteur : Monsieur Étienne Janod
Membre : Madame Sylvie Hébert
Membre : Monsieur Thierry Ouisse
Directeur de thèse : Monsieur Daniel Braithwaite
Co-encadrant de thèse : Monsieur Gabriel Molas
Mots clés : transition métal-isolant, swithcing résistif, pression, fortes corrélations, isolant de Mott, mémoire
Thèse en ligne.