Thèse soutenue le 17 février 2022 pour obtenir le grade de docteur de la Communauté Université Grenoble Alpes - Spécialité : Nanophysique

Résumé :
Les LED réalisées à partir de semi-conducteurs III-N sont d’excellentes candidates pour répondre à la demande croissante de sources UV efficaces et respectueuses de l'environnement. Malgré les travaux de recherche réalisés depuis plus de 20 ans sur les LED UV planaires qui ont conduit à d’importantes optimisations, il reste des défis à surmonter pour améliorer le rendement des sources UV. Une voie prometteuse dans l'optimisation des dispositifs UV est l'utilisation de nanostructures, comme les nano/microfils.
Ce travail de thèse porte sur la croissance et les propriétés optiques et structurales de puits quantiques non-polaires GaN/AlGaN, développés en géométrie cœur-coquille sur les facettes verticales de microfils de GaN. Ce type de structure originale est très peu présent dans la littérature avec une unique démonstration de dispositif LED émettant à 318 nm. Ainsi, ce travail correspond à des recherches pionnières sur les microfils cœurs-coquilles pour l’UV, avec une étude complète allant de la croissance par épitaxie en phase vapeur d’organométalliques des hétérostructures GaN/AlGaN non-polaires jusqu’à l’élaboration de dispositifs électroluminescents dans l’UV à partir de fils uniques. Nous avons tout d'abord étudié les conditions de croissance de la coquille AlGaN pour maîtriser le développement d’hétérostructures GaN/AlGaN non-polaires. Ensuite, des caractérisations structurales ont permis de déterminer la qualité cristalline des puits quantiques GaN/AlGaN, les différentes vitesses de croissance des couches epitaxiées, ainsi que la composition à 60 % d’Al dans l’alliage d’AlGaN. L’émission UV des puits GaN/AlGaN non-polaires a été mesurée par cathodoluminescence et photoluminescence à basse température permettant de rendre compte du contrôle de l’émission UV dans la gamme 350-290 nm en faisant varier les épaisseurs des puits quantiques de 4,3 à 0,7 nm. D’autre part, les caractérisations optiques ont montrées des phénomènes de localisation pour les puits les plus fins que des mesures locales de cathodoluminescence et des observations TEM ont permis d’attribuer à un régime de boîtes quantiques.
Une partie de ce travail s’est également intéressé à la relaxation des contraintes par la formation de fissures dont l’incidence négative sur l'émission des puits a été observée par cathodoluminescence. Cette étude, a confirmé l’existence d’un critère de relaxation pertinent pour les structures cœurs-coquilles qui est définit par un seuil empirique d'énergie élastique par unité de surface, qui avait déjà été estimé à 4 J.m^-2 pour des structures planaires. Ainsi, pour respecter cette limite, une réduction de l'épaisseur des barrières d'AlGaN a permis la suppression complète des fissures.
La dernière partie des travaux de thèse a été dédiée aux études préliminaires des propriétés électriques de l’hétérostructure GaN/Al_0.6Ga_0.4N insérée dans une jonction p-n en géométrie cœur-coquille. Un premier dispositif a été développé avec des puits de GaN de 2,6 nm permettant d’obtenir une électroluminescence dans l’UV-A à 340 nm. Des mesures EBIC ont bien confirmé la présence d’une jonction p-n radiale. Nous avons également pu démontrer une électroluminescence de fil unique dans l’UV-B à 310 nm pour une hétérostructure en régime de boites quantiques, ce qui est au niveau de l’état de l’art en termes de longueur d’onde. Enfin, un dernier dispositif UV-B a été réalisé avec des barrières d’AlGaN ultrafines, ce qui a permis de contourner le régime de boîtes quantiques et d’obtenir la croissance de puits ultrafins sous la forme de monocouches. Ainsi, une hétérostructure avec des barrières d’Al_0.6Ga_0.4N et des puits de GaN de seulement 2 monocouches d’épaisseurs (0,55 nm) a été réalisée, donnant une électroluminescence record de seulement 302 nm pour des structures cœurs-coquilles sur des microfils de GaN.

Jury :
Président : Monsieur Julien Pernot
Rapporteur : Monsieur Gilles Patriarche
Rapporteur : Monsieur Pierre Lefebvre
Examinatrice : Madame Amélie Dussaigne
Examinateur : Monsieur Julien Brault
Invité : Monsieur Benoït Amstatt
Directeurs de thèse : Joël Eymery
Co-directeur de thèse : Christophe Durand

Mots clés :
Croissances MOCVD, fil cœur-coquille, UV, nanostructures, non-polaire

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